南大今年第9篇正刊! 周豪慎教授为唯一通讯作者在《Nature》发文

近日,南京大学周豪慎教授团队在高能量密度锂金属电池电解液研究方面取得重要进展。团队提出了一种基于“靶向配位反溶剂”的单相梯度溶剂化结构电解质设计策略,通过定制电极“界面微环境”,攻克了锂金属电池中电极—电解质界面兼容性差的长期难题,为高能量密度锂金属电池的实用化提供了新思路。

2026年7月8日,南京大学现代工程与应用科学学院、南京大学固体微结构物理全国重点实验室周豪慎教授为论文的唯一通讯作者在全球顶级科研期刊《Nature》发表题为“Single-phase gradient-solvation-electrolyte-stabilized Li metal batteries”的研究论文。南京大学现代工程与应用科学学院直博生杨伍桀为论文的第一作者。南京大学为本文的第一完成单位。

值得注意的是,这是南京大学2026年度第9篇Nature/Science正刊(通讯作者),也是南京大学本年度第6篇Nature/Science正刊(通讯作者+第一作者)。

南京大学周豪慎教授领导的科研团队在高能量密度锂金属电池电解液研究方面取得重要进展。团队提出了一种基于“靶向配位反溶剂”的单相梯度溶剂化结构电解质设计策略,通过定制电极“界面微环境”,攻克了锂金属电池中电极—电解质界面兼容性差的长期难题,为高能量密度锂金属电池的实用化提供了新思路。

锂金属电池凭借其超高能量密度优势,成为支撑新能源汽车、高端消费电子等产业转型升级的关键储能技术。然而,目前商业化的碳酸酯基电解液难以稳定锂金属负极,这不仅导致电池可用寿命不足,严重的锂枝晶生长还会带来极大的安全隐患。

近年来,要进一步提高锂金属负极可逆性,需要完成从传统的以溶剂为主导的电解质溶剂化结构向富阴离子溶剂化结构的转变,已成为业界共识。其中,结合高浓度锂盐与反溶剂的局部高浓度醚基电解液,凭借其富阴离子的溶剂化结构与良好的理化特性,使锂负极具备良好的可逆性以及相较低浓度电解液更好的高电压稳定性,推动了锂金属电池的技术迭代。然而,在电池充电这一动态过程中,不可避免地需要界面处电解液中的溶剂或阴离子来接收正极释放的锂离子。这也就意味着即使在高浓度电解液,这样一个被认为在静态下几乎所有溶剂、阴离子都参与进锂离子溶剂化团簇的体系中,在电极表面仍需要发生溶剂、阴离子的暂态脱配位,从而与新脱出的锂离子缔合。而像这种非配位态的溶剂或阴离子,往往是不稳定的,易发生不可逆分解。电解液组分的分解不仅会持续恶化电极界面,不同步的各组分降解情况还会使溶剂化结构发生变化,这反过来又会进一步影响电解液的氧化还原稳定性,加速电解液消耗,最终影响电池循环寿命。

针对上述问题,研究团队引入了一种可以靶向配位的反溶剂(TLAS)。研究发现该反溶剂在充电过程的电场作用下,对正极释放的锂离子表现出介导能力,从而可以极大程度地绕过锂离子溶剂化团簇中主溶剂和阴离子的脱配位过程,这可以抑制锂离子溶剂化团簇组分在正极表面的降解,以及后续副反应产物在正负极间的串扰,从而在阴离子主导的溶剂化团簇和醚类溶剂对锂负极兼容性优异的情况下,稳定正极界面。同时,TLAS的靶向配位行为仅能在正极表面区域被观测到,远离电极界面的体相则表现出类似静态下热力学平衡的溶剂化状态,表明所提出电解液在电场作用下的溶剂化结构呈现空间梯度性(图1)。

图1 电解液在正极界面处的动态溶剂化行为

团队所提出的梯度溶剂化结构电解液在面向实际应用的高能量密度锂金属软包电池中得到了验证(图2)。结合薄锂负极、高负载的高镍正极以及贫电解液的严苛条件,采用梯度溶剂化结构电解液的450 Wh kg–1级锂金属软包电池可实现超750次的循环寿命。进一步将电池参数推向极限,锂金属软包电池的能量密度可以达到605 Wh kg–1,并稳定循环150次。这一研究成果不仅为高能量密度锂金属电池电解质工程提供了新思路,还有望被拓宽到其他电池体系与应用场景。

图2 高能量密度锂金属软包电池性能验证

该研究通过引入一种电场响应的靶向配位反溶剂,构筑了一种单相梯度电解液来定制化调控电极界面稳定性。不同于以往电解质设计策略聚焦静态下的溶剂化结构调控,该工作转向精准调控电极界面的动态溶剂化行为,为碱金属电池电解质工程提供了新范式。

周豪慎,南京大学现代工程与应用科学学院教授。中组部国家特聘专家,教育部长江学者,科技部973首席科学家。1985年于南京大学本科毕业,1994年于日本国立东京大学获博士学位。曾任日本国立产业技术综合研究所(AIST)首席研究员,曾兼任国立东京大学特聘教授,曾兼任国立筑波大学教授。

长期从事锂/钠离子电池,金属锂/钠二次电池,固态电池等动力和储能电池的研发。作为通讯作者在Nature(3篇), Nature Energy(3篇), Nature Materials, Nature Catalysis., Nature Communications, Science Advance, Joule等学术期刊发表论文600余篇,他引60000余次,H因子超140,授权国内外专利80余件。

编辑、审核:艾克旦

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